科研進(jìn)展
蘭州化物所單原子Pt-O-Si界面誘導活化H2O提升VOCs低溫氧化性能研究獲新進(jìn)展
優(yōu)異的熱穩定性和耐毒性等關(guān)鍵性能指標對開(kāi)發(fā)實(shí)用型的單原子催化劑至關(guān)重要。鉑基催化劑憑借其優(yōu)異的催化活性被廣泛應用于VOCs的催化氧化，然而，實(shí)際工況下VOCs廢氣組分復雜，鉑單原子催化劑由于高暴露的原子活性位點(diǎn)極易與H2O、SO2等雜質(zhì)氣體大面積接觸而發(fā)生中毒失活的現象。因此，研究人員重點(diǎn)致力于提高單原子Pt催化劑在VOCs催化燃燒領(lǐng)域的耐毒性研究。特別是含水工況下，單原子Pt基催化劑極易失活，限制了它的應用。
圖1.?單原子Pt1/CeO2@SiO2催化劑的AC-HAADF-STEM圖和XAS圖
近日，中國科學(xué)院蘭州化學(xué)物理研究所精細石油化工中間體國家工程研究中心唐志誠研究員團隊提出了一種超薄SiO2殼層輔助策略，即在Pt1/CeO2表面構建一層超薄SiO2殼層，在通水過(guò)程中會(huì )產(chǎn)生Pt-O-Si活性界面，不僅實(shí)現了對Pt單原子的限域錨定和分離，而且有助于促進(jìn)H2O分子在該活性位點(diǎn)的活化，形成活性氧物種，從而顯著(zhù)提升含水工況下催化劑的VOCs低溫氧化活性。
圖2.?含水工況下新活性氧物種的產(chǎn)生和催化反應機理
前期研究工作也證明（Appl. Catal. B: Environ. Energy,2024,346,123779;Appl. Catal. B: Environ. Energy,2024,345,123687;Appl. Catal. B: Environ.,2024,343,123482;J. Catal.,2022,412,42-58），水的引入會(huì )與貴金屬之間發(fā)生電荷轉移，進(jìn)而產(chǎn)生活性較低的M-(OH)x或抑制活性中心，最終導致催化劑中毒。在此基礎上，研究人員借助系列原位表征技術(shù)，創(chuàng )新性地發(fā)現超薄SiO2殼層限域的單原子Pt1/CeO2催化劑中，由于核殼界面處局部電子結構的變化助力了H2O和O2發(fā)生質(zhì)子化作用并生成新的活性氧物種，有效增強Pt1/CeO2@SiO2催化劑的抗水性，在含水條件下單原子Pt的氧化活性顯著(zhù)提升。
相關(guān)成果近期以“Silica-assisted Pt1/CeO2 single-atom catalyst for enhancing the catalytic combustion performance of VOCs by inducing H2O activation”為題發(fā)表在Applied Catalysis B: Environment and Energy (Appl. Catal. B: Environ. Energy,2024,354,124152,https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2024.124152)上。
該工作得到了國家自然科學(xué)基金面上、中國科學(xué)院西部之光、甘肅省重點(diǎn)研發(fā)計劃、甘肅省自然科學(xué)基金、蘭州市人才創(chuàng )新創(chuàng )業(yè)等項目的支持。
