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科研進(jìn)展

青海鹽湖所在限域溶液結構與動(dòng)力學(xué)研究方面取得系列進(jìn)展?

發(fā)表日期:2024-12-24科技處來(lái)源:青海鹽湖研究所放大 縮小

受限在約5-1000埃米(?)孔徑內的溶液稱(chēng)為受限溶液。受限溶液在分離科學(xué)、催化科學(xué)、礦物淋濾、礦物沉積、生物膜等眾多領(lǐng)域發(fā)揮著(zhù)重要作用,其結構和動(dòng)力學(xué)特性受到廣泛的關(guān)注。例如,在鹽湖資源分離領(lǐng)域,理解限域溶液的結構與擴散行為可指導通過(guò)優(yōu)化孔隙結構和孔道表面特性來(lái)實(shí)現對離子和水分子的輸運行為精確控制,開(kāi)發(fā)具有高效傳質(zhì)和分離性能的新介質(zhì)。

中國科學(xué)院青海鹽湖研究所溶液結構與界面課題組采用X射線(xiàn)散射(XRS)和準彈性中子散射(QENS)等實(shí)驗方法,在200-300 K溫度范圍內研究了孔徑為18.7 ?的有序介孔碳(OMC)中毛細管冷凝水的結構和動(dòng)力學(xué)性質(zhì)。研究表明水的四面體網(wǎng)絡(luò )結構受到了體積水結構的擾動(dòng),隨著(zhù)溫度的降低,在受限水零下溫度下趨于四面體的氫鍵網(wǎng)絡(luò )結構。在230 K以下,部分六方冰Ih在OMC孔隙中形成。通過(guò)分析得出300 K時(shí),水分子在OMC孔隙中的平動(dòng)擴散與體積水相當,且隨溫度的降低而減緩。QENS數據分析表明水在疏水微孔中的擴散并未因空間限域而減慢,這與親水性微孔中的擴散系數形成了顯著(zhù)對比。由于受限作用,水在OMC孔隙中的活化能(Ea)小于本體水,表明隨著(zhù)受限壁疏水性的增加,受限以較小的能量擴散。研究得出被限制在親水界面或兩親界面中的水分子與親水基團相互作用強烈,而被限制在疏水界面中的水分子傾向于聚集在孔隙的中心部分。彈性非相干結構因子(EISF)分析發(fā)現了受限水存在不移動(dòng)和移動(dòng)組分的證據。水分子表現出跳躍擴散行為,其跳躍長(cháng)度與約束半徑為a的球一致。通過(guò)QENS對具有疏水甲基和親水氫氧基的兩親分子(MeOH)在有機-無(wú)機孔(Ph-PMO)和完全疏水孔(OMC)中的動(dòng)力學(xué)特征進(jìn)行分析,進(jìn)一步從結構和動(dòng)力學(xué)的角度研究受限液體分子與限域界面之間的相互作用規律,該工作發(fā)表在Journal of Molecular Liquids 2024,415,126316. DOI: 10.1016/j.molliq.2024.126316.

近年來(lái),青海鹽湖所溶液結構與界面課題組在國家自然科學(xué)基金、中國科學(xué)院穩定支持基礎研究領(lǐng)域青年團隊及青海省基礎條件平臺等項目的支持下,面向鹽湖資源分離中的基礎科學(xué)問(wèn)題,從濃鹽溶液結構、動(dòng)力學(xué)與界面著(zhù)手持續攻關(guān),取得系列進(jìn)展。從離子水合水分子的取向和及其平均滯留時(shí)間系統定義了堿金屬與鹵素離子的水化行為(The Journal of Physical Chemistry Letters 2023,14?。?7),6270-6277. DOI: 10.1021/acs.jpclett.3c01302.)。以冠醚為模型化合物,從微觀(guān)結構層面揭示了冠醚選擇性識別堿金屬離子的化學(xué)本質(zhì)(The Journal of Physical Chemistry B 2023,127?。?1),4858-4869. DOI: 10.1021/acs.jpcb.3c01875.)。為實(shí)現溶液界面相互作用的微尺度實(shí)驗觀(guān)測,以限域溶液為研究對象構建了多元數據(X射線(xiàn)散射+中子散射數據)驅動(dòng)的全原子建模的固-液界面實(shí)驗觀(guān)測方法(Journal of Molecular Liquids 2023,388,122746. DOI: 10.1016/j.molliq.2023.122746.),較好解決了含氫體系中子散射數據非彈性校正的難題(The Journal of Physical Chemistry B 2024,128?。?0),7445-7456. DOI: 10.1021/acs.jpcb.4c02826.);以微液滴為研究對象,開(kāi)發(fā)了超聲波懸浮單液滴的微聚焦X射線(xiàn)散射測量方法,為液-氣界面的原子尺度觀(guān)測提供新方法。(Journal of Solution Chemistry 2023,53,610-625. DOI: 10.1007/s10953-023-01309-9.)。

水在限域在介孔碳中的結構與動(dòng)力學(xué)行為

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